引用高壓電-芬頓製程研究人員實現電催化甲烷與氧氣高效轉化甲酸
近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員鄧德會、副研究員崔曉菊和副研究員於良等在甲烷室溫電催化轉化的研究中取得新進展。團隊實現了由高壓-電芬頓驅動的甲烷與氧氣室溫高效催化轉化製甲酸新過程,相關成果發表在《美國化學會雜誌》並被選為封面文章。
研究人員在室溫下實現了CH4 和O2 向HCOOH 的電化學轉化。資料來源:JACS
甲烷與氧氣直接催化轉化製高附加價值含氧化學品是天然氣資源高價值化利用的有效途徑。然而,在溫和條件下活化氧氣分子形成能夠解離甲烷CH鍵的高活性氧物種非常困難,導致低溫下甲烷與氧氣高效轉化極具挑戰。
在本研究中,團隊基於自主開發的高壓-電化學反應釜,開發了由高壓-電芬頓驅動的甲烷與氧氣催化轉化新途徑,在電解池的陰極區實現室溫下電催化甲烷與氧氣高效轉化制甲酸。
研究表明,氧氣首先在陰極銀箔上經由兩電子轉移路徑還原生成雙氧水,雙氧水進一步與溶液中的Fe 2+通過均相芬頓反應,生成高活性的氧物種羥基自由基,羥基自由基連續活化CH鍵並將甲烷轉化成甲酸。進一步地,團隊發現提高氧氣的分壓可促進雙氧水的生成,而提高甲烷的分壓可以有效增強溶液中甲烷和羥基自由基之間的碰撞幾率,進而提高了產物甲酸的產率和法拉第效率。
該過程為低溫下甲烷與氧氣的高效催化轉化提供了新思路。