利用光在量子材料中創造瞬時相是一種新的方法，用於工程的新特性，如超導性或納米級拓撲缺陷。然而，由於該過程涉及廣泛的空間和時間尺度，可視化這些相在固體中的生長具有挑戰性。科學家們已經通過納米級動力學解釋了光誘導的量子材料的相變，但事實證明，製作真實的空間圖像是很困難的，導致還沒有人看到過它們。

晶體晶格熔化，在這裡被藝術地表示為雪花，疊加在其相干的X射線散射圖案上。資料來源：ICFO/ Patricia Bondia

在《自然-物理學》上發表的新研究中，ICFO的研究人員Allan S. Johnson和Daniel Pérez-Salinas在ICFO前教授Simon Wall的帶領下，與來自奧胡斯大學、Sogang大學、范德比爾特大學、Max Born研究所、鑽石光源、ALBA同步輻射、烏特勒支大學和浦項加速器實驗室的同事合作，開創了一種新的成像方法，可以以高空間和時間分辨率捕捉到光誘導的氧化釩（VO2）相變。

研究人員實施的新技術是基於自由電子激光器的相干X射線高光譜成像，這使得他們能夠在納米尺度上可視化並更好地理解這種非常著名的量子材料中絕緣體到金屬的相變。

晶體VO2已被廣泛用於研究光誘導相變。它是第一個通過時間分辨的X射線衍射來跟踪其固-固轉變的材料，並且首次使用超快X射線吸收技術來研究其電子性質。在室溫下，二氧化矽處於絕緣相。然而，如果對該材料施加光，就有可能打破釩離子對的二聚體，並推動其從絕緣相過渡到金屬相。

在他們的實驗中，該研究的作者準備了帶有金色掩膜的二氧化矽薄樣品，以確定視場。然後，樣品被帶到浦項加速器實驗室的X射線自由電子激光設施，在那裡，一個光學激光脈衝誘導了瞬時相，然後被一個超快X射線激光脈衝探測。一台照相機捕獲了散射的X射線，相干散射圖案通過兩種不同的方法被轉換成圖像。傅里葉變換全息（FTH）和相干衍射成像（CDI）技術在一系列的時間延遲和X射線波長下拍攝圖像，以建立一個具有150飛秒時間分辨率和50納米空間分辨率的過程的影像，而且還具有完整的高光譜信息。

壓力的令人驚訝的作用

新的方法使研究人員能夠更好地了解二氧化矽相變的動態。他們發現，壓力在光誘導的相變中發揮的作用比之前預期或假設的大得多。

“我們看到，瞬時階段並不像人們認為的那樣奇特，我們看到的不是真正的非平衡相，而是我們被這樣一個事實所誤導：超快轉變內在地導致樣品中巨大的內部壓力比大氣壓高數百萬倍。這種壓力改變了材料的特性，並需要時間來放鬆，使得它看起來像有一個瞬時階段。”ICFO的博士後研究員Allan Johnson說。”使用我們的成像方法，我們看到，至少在這種情況下，我們確實看到的皮秒動力學與任何納米級的變化或外生階段之間沒有聯繫。因此，看起來這些結論中的一些將不得不被重新審視。”

為了確定壓力在這個過程中發揮的作用，使用高光譜圖像是至關重要的。”通過將成像和光譜學結合到一個偉大的圖像中，我們能夠檢索到更多的信息，使我們能夠真正看到詳細的特徵並破譯它們到底來自哪裡，”Johnson繼續說道。”這對於觀察我們晶體的每個部分並確定它是正常的還是奇特的失衡相位是至關重要的，有了這些信息，我們能夠確定在相變期間，我們晶體的所有區域都是一樣的，除了壓力上的差異。”

具有挑戰性的研究

研究人員在實驗過程中面臨的主要挑戰之一是確保VO2的晶體樣品在每次被激光照射後都能回到其最初的起始相。為了保證這種情況的發生，他們在同步加速器上進行了初步的實驗，他們取了幾個晶體樣品，反復用激光照射它們，以測試它們恢復到原始狀態的能力。

第二個挑戰在於能否接觸到X射線自由電子激光器，這些大型研究設施進行實驗的時間窗口非常有競爭力，而且需求量很大，因為世界上只有少數幾個。”由於COVID-19的限制，我們不得不在韓國花了兩個星期的時間進行檢疫，然後才得到了一次僅有五天的機會來進行實驗，所以那是一段比較緊張的時間。”約翰遜回憶說。

儘管研究人員將目前的工作描述為基礎研究，但這項技術的潛在應用可能是多樣化的，因為他們可以”觀察在催化材料內移動的極子，嘗試對超導性本身進行成像，或者甚至通過觀察納米級設備內部的成像幫助我們了解新型納米技術”，約翰遜總結道。