研究揭示了將溫室氣體轉化為燃料的一些嘗試失敗的原因，另外還提供了可能的解決方案。據了解，如果研究人員能夠找到一種將二氧化碳化學轉化為燃料或其他產品的方法，他們可能會在溫室氣體排放方面取得重大突破。

然而，許多在實驗室裡看起來很有希望的此類工藝在適合用於發電廠或其他排放源的放大形式中卻並沒有達到預期的效果。

現在，麻省理工學院(MIT)的研究人員已經確定、量化並模擬了此類轉換系統性能不佳的一個主要原因。罪魁禍首原來是緊挨著用於催化轉換的電極的二氧化碳氣體的局部耗竭。研究小組發現，這個問題可以通過一種簡單的方法來解決，即在特定的時間間隔以內脈衝方式關閉和開啟電流，這樣就能讓氣體有時間重新積聚到電極旁邊的所需水平。

這些發現可能會刺激開發各種電化學二氧化碳轉換系統的材料和設計的進展，該項研究成果則於2022年1月11日發表在《Langmuir》上，論文作者為MIT博士後Álvaro Moreno Soto、研究生Jack Lake和機械工程教授Kripa Varanasi。

Varanasi說道：“我認為，緩解二氧化碳是我們這個時代的重要挑戰之一。”雖然該領域的大部分研究都集中在碳捕獲和封存方面，即把氣體泵入某種地下深層水庫或轉化為惰性固體如石灰石，但另一個有前景的途徑是把氣體轉化為其他碳化合物如甲烷或乙醇用作燃料，或乙烯–作為有用聚合物的前體。

有幾種方法可以進行這種轉換，其中包括電化學、熱催化、光熱或光化學過程。Varanasi表示：“其中每一種都有問題或挑戰。”他稱，熱過程需要非常高的溫度且它們不會產生非常高價值的化學產品，這對光活化過程也是一個挑戰，“效率總是在起作用，總是一個問題。”

據悉，該研究團隊專注於電化學方法，目標是獲得高碳產品–含有更多碳原子的化合物，由於其單位重量或體積的能量，往往是更高價值的燃料。在這些反應中，最大的挑戰是遏制可能同時發生的競爭性反應，特別是水分子分裂成氧氣和氫氣。

當溶解有二氧化碳的液體電解質流經過帶電的金屬催化表面時，反應就會發生。但是，當二氧化碳被轉化時，它在電解質流中留下了一個區域，在那裡它基本上已經被用完，因此在這個耗盡的區域內的反應轉向水的分裂。研究人員發現，這種不必要的反應消耗了能量並大大降低了轉換過程的整體效率。

Varanasi說道：“有許多小組在研究這個問題，也有許多催化劑在那裡。在所有這些中，我認為氫氣的共同演化成為一個瓶頸。”

他們發現，抵消這種耗竭的一種方法可以通過脈衝系統來實現–簡單地關閉電壓、停止反應並讓二氧化碳有時間擴散回耗竭區並再次達到可用的水平，然後恢復反應的一個週期。

研究人員稱，通常情況下，一些團體已經找到了有前景的催化劑材料，但他們的實驗室測試沒有運行足夠長的時間來觀察這些耗竭效應，因此在試圖擴大他們的系統時受到了挫折。此外，催化劑旁邊的二氧化碳濃度決定了所製造的產品。因此，耗竭也會改變所生產的產品的組合併可能使該過程不可靠。“如果你想能夠製造一個在工業規模上工作的系統，那麼你需要能夠長期運行東西，”Varanasi說道，“而且你需要沒有這些種類的影響，降低工藝的效率或可靠性。”

該團隊研究了三種不同的催化劑材–其中包括銅，並且“我們真正專注於確保我們理解並能夠量化耗竭效應，”Lake表示。在這個過程中，他們能夠開發出一種簡單而可靠的方法，即通過測量系統電解液中不斷變化的pH值（一種衡量酸度的標準）來監測轉換過程的效率。

在他們的測試中，他們使用的是更為複雜的分析工具來表徵反應產物，其中包括氣相色譜分析氣態產物及核磁共振表徵該系統的液體產物。但他們的分析表明，在操作過程中對電極旁邊的電解液進行簡單的pH值測量就能充分衡量反應進行時的效率。

Moreno Sot指出，這種方便地實時監測反應的能力最終可能導致一個通過機器學習方法進行優化的系統，通過連續反饋控制所需化合物的生產速度。

研究人員稱，現在這個過程被理解和量化了，這可能會開發出其他緩解二氧化碳消耗的方法，並且可以很容易地使用他們的方法進行測試。

Lake稱，這項工作表明，在這樣一個電催化系統中，無論使用催化劑材料是什麼都會受到這個問題的影響，但現在，通過使用他們開發的模型，有可能準確地確定需要評估什麼樣的時間窗口以準確了解材料的整體效率及什麼樣的系統操作可以使其效率最大化。