科學家揭示膠體納米晶體中快速自旋翻轉形成分子自旋三重態的機制
中國科學院大連化學物理研究所吳凱豐教授領導的研究小組揭示了膠體納米晶體中快速自旋翻轉形成分子自旋三重態的機制,並展示了其光化學應用。該研究於3月24日發表在《Chem》雜誌上。
傳統上,半導體自旋特性是物理學的領域。溶液生長的半導體材料,如鹵化鉛鈣鈦礦和膠體納米晶體的最新發展,開始將化學家納入這場遊戲。但這些材料的自旋弛豫壽命對於自旋電子和量子信息技術的應用來說仍然太短(室溫下通常為幾皮秒)。
然而,重要的是,有一個叫做“分子光化學”的大領域,特別喜歡自旋弛豫的分子三重態。光化學家們在合成被稱為敏化劑的特殊分子方面花費了大量的精力,這些分子在光激發時可以產生三重態。
吳教授說:“我們意識到,最近在膠體納米晶體中測量到的短自旋壽命反而應該立即在分子光化學中找到應用。”
研究人員利用表面附著有羅丹明B分子的CsPbBr3納米晶體展示了自旋光化學。利用先進的飛秒激光光譜,他們發現納米晶體或分子的激發誘發了有效的電荷分離,而納米晶體內載流子的快速自旋翻轉使得通過電荷重組形成高產的分子三重態。相比之下,該系統排除了重原子效應的傳統機制。
此外,利用雙重三重態形成途徑以及CsPbBr3和羅丹明B的互補光譜覆蓋,他們實現了高效的白光驅動的分子三重態光化學,包括三重態融合光子上轉換和單態氧生成。
吳教授說:“這項研究為溶液加工的半導體材料的光化學應用開闢了一條新途徑。它可能會激發這些低成本材料的自旋特性在更多領域的應用。”